В одном из документов XVI века (предположительно из Дмитровского архива), было найдено упоминание о сельце Вербильцеве, которое принадлежало дмитровскому горожанину Ртищеву. Но этот документ в настоящее время не найден.
Наиболее раннее документальное упоминание о Вербилках относится к 1627 году; из Дмитровской писцовой книги: «...в том сельце и в пустошах написано пашни худые земли 50 чети в поле, а в дву потому ж, сена 435 копен, лесу пашенного 63 десятины». В 1685 году «Подлинная писцовая книга поместных и вотчинных земель в Повельском стане» свидетельствует о наличии сельца на Дубне в устье Якоти, которое было пустошью Вербилово.
Обращает внимание тот факт, что на протяжении 150—200 лет до 1765 года численность населения не изменилась и была в пределах 15-22 человек. В имении находился господский дом и три избы с крестьянами. Пахотной земли крестьяне имели мало.
В 1678 году при царе Алексее Михайловиче его приближённый боярин князь Пётр Семёнович Урусов получил в числе четырёх пустошей и пустошь Вербилово.
Одно время сельцом владел боярин Семён Никитич Урусов (ум. 1694). Он был женат на дочери фельдмаршала Бориса Петровича Шереметева и владел селом 10 лет. Князь Урусов происходил из новой московской знати. Его родословная шла не от русских князей, потомков Рюрика, а чуть ли не от древних египетских фараонов.
Урусовы владели сельцом до 16 февраля 1766 года, когда оно было куплено у князя Н. В. Урусова Гарднером. В этой купчей Вербилки названы «Верболово». В другом документе, сообщении о покупке в Мануфактур-коллегию от 15 марта 1766 года, Гарднер называет сельцо Вербелово.
Современное название Вербилки устоялось именно при Гарднере и предположительно связано со словом «верба». В некоторых документах поселение названо Вербильцы, что имеет прямое отношение к вербе. На Руси поселения очень часто назывались по особенностям местности или географическим приметам, по названиям рек. По другим версиям название образовано от имени или прозвища Вербол (чьё? — Верболово).
В 1900 году в 2 км от посёлка прошла линия Московско-Ярославско-Архангельской железной дороги и возникла станция «Вербилки». Ныне пристанционный поселок входит в состав Вербилок.
Посёлок три раза подвергался авианалётам в Великую Отечественную войну, в основном на станцию железной дороги. В начале сентября 1941 года немецкие бомбардировщики сбросили бомбы на станцию в районе железнодорожного моста. Это был стратегический объект, так как через станцию Вербилки шли поезда на Ленинград, в обход частично захваченной Октябрьской железной дороги. Бомбы не взорвались, попав в мягкий болотный грунт. Остальные бомбы немецкие самолеты сбросили на поле недалеко от деревень Стариково, Князчино, а также у моста через Козловку в районе села Новогуслево. Погибших нет.
Третьего или четвёртого ноября 1941 года немецкий бомбардировщик в два захода бомбил станционные постройки и железнодорожные пути. Пострадали мирные жители, женщины и дети. По разным данным погибло от 2 до 13 человек. Бомбы разрушили узел связи и повредили два жилых дома (частный и многоквартирный). На пути бомбы не попали. После этого инцидента на станции была расквартирована рота особого назначения для охраны железнодорожных путей и сооружений.
Третий и последний налёт на станцию был 12 декабря 1941 года. Самолет сумел сбросить только одну бомбу, которая попала в дом, где размещался штаб охраны железнодорожных путей. Погиб 1 человек.
В годы войны свыше пятисот жителей Вербилок погибли на различных фронтах. В память о них в посёлке воздвигнута стела. В нынешнем здании Детской школы искусств располагалось главное отделение фронтового госпиталя ХПГ – 102. Во время битвы под Москвой госпиталь принимал раненных бойцов. Работали в нём местные жители. Вблизи посёлка, на местном кладбище находится братская могила воинов 348-й стрелковой дивизии, павших при освобождении Бунятина, Синькова и других окрестных сел, а также умерших от ран во фронтовом госпитале.
Обелиск Славы открыт в Вербилках в 1966 г. в честь погибших земляков. Строгая и торжественная, композиция включает в себя доску памяти с именами погибших земляков и стелу с торжественными словами Памяти. 9 мая 1966 года Герой Советского Союза полковник Николай Владимирович Забирин, снял покрывало с обелиска. Это место дорого всем жителям посёлка.
